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Formation des oxydes d'azote lors de la combustion de cokes de pétrole dans des conditions de précalcinateur de cimenterie

Commandre Jean-Michel. 2002. Formation des oxydes d'azote lors de la combustion de cokes de pétrole dans des conditions de précalcinateur de cimenterie. Toulouse : INPT, 266 p. Thèse de doctorat : Energétique et transferts : Institut national polytechnique de Toulouse

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Encadrement : Charnay, Georges

Abstract : Le précalcinateur de cimenterie est un réacteur dans lequel une grande quantité d'énergie thermique est produite par la combustion de solides pulvérisés à des températures modérées : 800 à 1100°C. Les cokes de pétrole sont la principale source d'énergie. Nous nous intéressons dans ce travail aux mécanismes thermochimiques qui sont à l'origine de la formation de polluants de type NO et SO2 lors de leur combustion dans ce réacteur. La première approche est expérimentale : la combustion de 22 cokes a été réalisée en laboratoire au moyen d'un Réacteur à Flux Entraîné à 900°C, dans des conditions thermochimiques proches de celles d'un précalcinateur. Une recherche de corrélations entre les caractéristiques des cokes et les quantités de polluants formées lors de leur combustion a montré qu'aucune relation simple ne prédit les quantités de NO formées. Nous avons donc, dans une deuxième approche, décrit au moyen d'un modèle numérique l'ensemble des phénomènes thermiques et chimiques mis en jeu dans la combustion et la formation des NOX. Des expériences spécifiques ont permis de caractériser les espèce produites par chacune des réactions principales, et de déterminer leurs paramètres cinétiques. Le modèle permet de dégager les mécanismes prépondérants, et de hiérarchiser leur participation à la formation de polluants. Les quantités de NO thermique formées sont négligeables. Le NO du combustible se forme majoritairement au cours de l'oxydation du résidu carboné. Les réactions chimiques en phase gaz contribuent largement à la formation du NO dans la zone de flamme, mais n'ont au final qu'un faible impact sur les quantités de NO présentes. En revanche, une quantité significative de NO est réduite par réaction hétérogène avec le résidu carboné. L'espèce SO2 est formée au prorata de la perte de masse du combustible, au cours de la dévolatilisation et au cours de l'oxydation du résidu carboné. Son interaction avec la chimie des oxydes d'azote a un impact peu significatif. (Résumé d'auteur)

Résumé (autre langue) : The precalciner of a cement plant is a reactor in which large quantities of thermal energy are produced by the combustion of pulverised solid fuels at moderate temperatures: 800 to 1100°C. Petroleum cokes are the principal source of energy. This study is concerned with the thermochemical mechanisms which underlie the formation of pollutants such as NO and SO2 in this type of reactor. The first approach was experimental. A total of 22 cokes were burned in an entrained flow reactor at 900°C under conditions typical of those in a precalciner. A statistical analysis of the results did not uncover any simple relationship between the properties of a coke and the amount of pollutant formed, and no prediction of NO emissions was possible. The second approach therefore, was the development of a mathematical model of the system of chemical and thermal process which occur during combustion and NOx formation. Specific experiments were conducted to characterise the species produced by each of the principal reactions and to determine their reaction kinetics. The main mechanisms were therefore distinguished and their relative importance in pollution formation was determined. The quantity of thermal NO is negligible. Gas phase reactions form most of the NO in the flame zone, but contribute only slightly to the final NO emission. Fuel NO is formed principally during the combustion of the carbon residue. In compensation, a significant quantity of NO is reduced by heterogeneous reaction with the residual carbon. Sulphur dioxide is formed in direct proportion to the extent of mass loss by the fuel, both during devolatilisation and the oxidation of residual carbon. It has only a slight effect on the chemistry for the production of nitrogen oxides. (Résumé d'auteur)

Classification Agris : P07 - Non-renewable energy resources
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Auteurs et affiliations

Source : Cirad-Agritrop (https://agritrop.cirad.fr/587329/)

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